南科大郑智平团队将Grubbs锂的应用拓展到可持续能源开发领域
时间:2023-02-26 12:18:37
近来,南方科技大学化学系讲席教授郑智平的团队首次采用格拉布斯乙烯剂在凝胶态有机氢载体的均间有乙烯产氢层面取得系列研究临时工重大突破,研究临时工重大突破先后刊出于闻名学术刊物ACS Catalysis、Chinese Journal of Chemistry和Organometallics。 郑智平的团队调研了Grubbs乙烯剂在丙酮出水重整产氢质子化的应用层面(平面图1)。的团队首次将广泛用于乙烯聚合反应复分解质子化的Grubbs乙烯剂持续发展到出水间有丙酮重整制氢层面,取得第一类不须多齿和氮供体配体才会实现丙酮制氢的钌乙烯剂体系。在温和的质子化必需下(1 atm, 之外重大突破刊出在ACS Catalysis上,专著选择题为“New Tricks for an Old Dog: Grubbs Catalysts Enable Efficient Hydrogen Production from Aqueous-Phase Methanol Reforming”。南科大化学系2018小分子奎博士生王茜和蓝嘉玲为专著协力第一所作,郑智平、钟龙华和研究临时工主管教授秦雷为专著通讯所作。 郑智平的团队的中心Grubbs类型乙烯剂的甲苯乙烯脱氢组织起来研究临时工(平面图2)。的团队检验了一系列钌-钌配合物并试验其在甲苯产氢中的安全性,其中二氯[1,3-双(2,4,6-三酮苯基)-2-咪唑烷残基](3-酮-2-利比亚烯基)(三环己基苯基)钌(II)的乙烯安全性同样,经过5天质子化后转化有数超过47295,该有数量级在文献已报道的结果并列第二位。经流体动力学统计分析断定甲苯出水重整质子化是一个二级质子化,甲苯和出水的参与对于产氢每一次都至关重要,质子化副产物为乙酸。 之外重大突破刊出在Organometallics上,专著选择题为“Hydrogen Production via Aqueous-Phase Reforming of Ethanol Catalyzed by Ruthenium Alkylidene Complexes”。王茜为专著第一所作,秦雷和郑智平为专著通讯所作。 平面图2 Grubbs类型乙烯剂用于甲苯产氢 研究临时工人员还组织起来了Grubbs乙烯剂在吡啶分解产氢的有系统临时工(平面图3)。该临时工调研了经典的第一代、第二代、第三代Grubbs乙烯剂以及第一代和第二代Hoveyda-Grubbs乙烯剂在乙烯吡啶制氢质子化的安全性。结果声称此系列钌-钌配合物均不具备良好的乙烯精准度,其中第一代Hoveyda-Grubbs乙烯剂的精准度最佳,在二乙胺为卤的必需下转化频率可达22672 h−1。再进一步的研究临时工声称,少量出水的加入可有效地抑制CO无害副产物的呈现出。此外,研究临时工断定乙烯产氢安全性对溶凝胶pH有数值不具备极佳的抑制,当质子化凝胶pH = 4.1将近时乙烯安全性同样,很高或更较高的pH环境都会下降产氢效率。基于高分辨质谱(HRESI-MS)和核磁谱平面图统计分析,的团队捕获了关键的乙烯中间体信息,并据此提出异议了可能的质子化机理,理解了产氢速率对于pH有数值的抑制来自于不同必需下决速步骤的转变和平衡。 之外重大突破刊出在Chinese Journal of Chemistry上,专著选择题为“Formic Acid Dehydrogenation for Hydrogen Production Promoted by Grubbs and Hoveyda-Grubbs Catalysts”。王茜为专著第一所作,秦雷和郑智平为专著通讯所作。 平面图3 Hoveyda-Grubbs类型乙烯剂用于吡啶产氢 以上研究临时工获取了国家自然科学投资公司先为、深圳市诺贝尔奖化学家研究小组项目、江门市乙烯重点研究小组、江门市基础与应用层面基础研究临时工投资公司、留深博士后研究机构投资公司、南科大统计分析试验中心等行政部门和投资公司项目的支持。 专著URL: 1. 2. 3. 皮肤性病科
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